石墨烯的可饱和吸收特性

1.石墨烯对光的线性吸收

       当光照射在石墨烯上，价带的电子吸收光子的能量被激励至导带上。单层石墨烯的光电导率依赖于精细结构常数α：

其中，e是电子电荷， c是光速。单层悬空石墨烯的线性透射率为：

所以单层石墨烯对光的吸收率为2.3%，而在可见光区域，单层石墨烯的反射率要小于0.1%，10层石墨烯的反射率也仅有2%。而多层石墨烯的透过率为：

相比于其它半导体材料，比如常见的砷化镓GaAs量子陷材料，10nm厚的GaAs对近带隙的光子吸收仅有1%，石墨烯的吸收效率要高近百倍，非常有利于研制微型光学器件。

     除此之外，半导体材料的吸收波长取决于能带间隙，即禁带的宽度，常用的化合物半导体，比如GaAs、AlGaAs、InGaAs等，它们的吸收带一般被限制在可见光和近红外波段，由于石墨烯导带和价带相交的零带隙独特结构，理论上石墨烯对任何波长都有吸收作用。

2.石墨烯的超饱和吸收机理

     当强光照射到石墨烯上时，石墨烯的吸收不再线性，而是非线性的依赖光强，这个效应称为光的可饱和吸收。

图1. 石墨烯可饱和吸收过程。(a)光激励电子跃迁。(b)载流子热平衡。(c)吸收阻断

(a) Interband transition of the electron due to the light excitation. (b)Hot carriers lend to thermal balance. (c)Blocking of absorption for light .

      如图1所示，初始在光子的照射下，价带上的电子吸收光子的能量跃迁至导带(a)。随后热载流子能量降低到平衡态。由于电子是费米子，遵循泡利不相容原理，所以每个电子将按照费米-狄拉克分布从低能量的状态开始占据一个能量状态。价带的电子也将重新分布到低能量状态，能量高的状态被空穴占据。这个过程同时伴随着电子-空穴复合和声子散射(b)。在光强足够大的状态下，电子被源源不断激励到导带，最终价带和导带光子能量的子带完全被电子和空穴占据，带间跃迁被阻断，此时石墨烯饱和，光子无损耗的通过(c)。

      上述电子被激励到导带的动力学过程中存在两个超快的弛豫时间，分别是:(1).通过载流子-载流子散射实现带内载流子的热平衡τ1；(2)载流子-声子散射和带间载流子的复合τ2。相比于τ1，不同的生长条件对τ2影响更为明显，因为带内载流子的热平衡时间极短，大概在0.07-0.12ps，可以有效的稳定锁模，产生飞秒脉冲。而带间载流子复合时间较长，在0.4-1.7ps范围内，可以起到启动锁模的作用。如图2所示：

图2. 光子激励的超快弛豫过程

Ultrafast dynamics after photon-excitation

      电子跃迁到导带的时刻处于非平衡状态，通过与其它载流子的相互碰撞散射，达到热平衡的时间要比其带间跃迁的时间短的多。所以，可认为导带内的非平衡电子以及在价带内产生的非平衡空穴都处于一种“准平衡状态”。石墨烯的非线性吸收依赖于准费米能级上的载流子密度，其相应的吸收系数可以表示为：

其中，a₀^*为初始吸收系数，f1和f2分别是载流子在价带和导带的费米占据几率。如果碰撞弛豫过程足够快，能让载流子热能化，占据几率表示为：

其中，E1和E2分别是电子跃迁的初态和末态的能量，两者之间的差为吸收光子能量hw ，F1和f2分别是价带和导带准费米能级上载流子的能量。

     石墨烯是直接间隙半导体，导带和价带在k空间里相互具有很好的对称性，载流子遵循费米子-狄拉克分布，因此在可见光和近红外波段的带间吸收系数可简化为：

其中， E1=-hw/2，E2=hw/2，hw是光子的平均能量，在弱光的激发下，石墨烯的吸收与载流子的浓度线性相关。但是在强光的激发下，载流子浓度远高于弱光激发的情况，fi将接近于Ei并且fi趋近于0.5，α*趋近于0，即吸收达到饱和，也就是说石墨烯被漂白。